Абсолютные уровни энергии жидкой воды из теории возмущений многих тел с эффективными вершинными поправками
Моделирование жидкой воды является особенно сложной задачей. В молекуле воды ключевую роль играют как тепловое движение, так и квантовая природа ядер атомов кислорода и водорода. Учёные точно определили электронные свойства воды, такие как ее потенциал ионизации, сродство к электрону и запрещенная зона. Физики доработали теорию с помощью «вершинных поправок»: модификаций теории возмущений многих тел, которые объясняют сложные взаимодействия между частицами за пределами простейших приближений. Вершинные поправки уточняют теорию, принимая во внимание, как эти взаимодействия влияют на энергетические уровни частиц, например, на их реакцию на внешние поля или на их собственную энергию, что приводит к более точным предсказаниям физических свойств в системе многих частиц.
Молекулы воды и электронная плотность, соответствующие экситонному состоянию, возникающему в результате поглощения фотонов.
Фото: Кристиан Тамбур (на заднем плане)/Алексей Таль (молекулы воды)
Нет сомнений в том, что вода имеет большое значение. Без него жизнь никогда бы не началась, не говоря уже о том, чтобы продолжаться сегодня, не говоря уже о ее роли в самой окружающей среде, поскольку океаны покрывают более 70% Земли.
Но, несмотря на свое повсеместное распространение, жидкая вода обладает некоторыми электронными сложностями, которые уже давно озадачивают ученых в области химии, физики и технологий. Например, сродство к электрону, т. е. стабилизация энергии, которой подвергается свободный электрон при захвате водой, остается плохо изученным с экспериментальной точки зрения.
Даже самая точная на сегодняшний день теория электронной структуры не смогла прояснить картину, а это означает, что важные физические величины, такие как энергия, с которой электроны из внешних источников могут быть инжектированы в жидкую воду, остаются неуловимыми. Эти свойства имеют решающее значение для понимания поведения электронов в воде и могут играть роль в биологических системах, экологических циклах и технологических приложениях, таких как преобразование солнечной энергии.
В недавнем исследовании исследователи EPFL Алексей Таль, Томас Бишофф и Альфредо Паскарелло добились значительных успехов в расшифровке загадки. Их исследование, опубликованное в журнале Proceedings of the National Academy of Sciences, рассматривает электронную структуру воды с использованием вычислительных методов , выходящих за рамки самых передовых сегодняшних подходов.
Исследователи изучали воду, используя метод, основанный на «теории возмущений многих тел». Это сложная математическая структура, используемая для изучения взаимодействий нескольких частиц внутри системы, таких как электроны в твердом теле или молекуле, и изучения того, как эти частицы влияют на поведение друг друга, не изолированно, а как часть более крупной взаимодействующей группы.
Проще говоря, теория возмущений многих тел — это способ расчета и прогнозирования свойств системы многих частиц с учетом всех сложных взаимодействий между ее компонентами.
Но физики доработали теорию с помощью «вершинных поправок»: модификаций теории возмущений многих тел, которые объясняют сложные взаимодействия между частицами за пределами простейших приближений.
Вершинные поправки уточняют теорию, принимая во внимание, как эти взаимодействия влияют на энергетические уровни частиц, например, на их реакцию на внешние поля или на их собственную энергию. Короче говоря, вершинные поправки приводят к более точным предсказаниям физических свойств в системе многих частиц.
Моделирование электронных свойств воды
Моделирование жидкой воды является особенно сложной задачей. Молекула воды содержит один атом кислорода и два атома водорода , и ключевую роль играют как их тепловое движение, так и квантовая природа их ядер. Принимая во внимание эти аспекты, исследователи точно определили электронные свойства воды, такие как ее потенциал ионизации, сродство к электрону и запрещенная зона. Эти результаты необходимы для понимания того, как вода взаимодействует со светом и другими веществами на электронном уровне.
«Наше исследование энергетических уровней воды согласовывает теорию высокого уровня с экспериментом», — говорит Альфредо Паскуарелло. Алексей Таль далее подчеркивает важность новой методологии: «Благодаря расширенному описанию электронной структуры мы также смогли получить точный спектр поглощения».
Результаты имеют дополнительные последствия. Теоретические разработки, примененные командой EPFL, закладывают основу для нового универсально применимого стандарта для достижения точной электронной структуры материалов. Это обеспечивает высокопрогностический инструмент, который потенциально может революционизировать наше фундаментальное понимание электронных свойств в науке о конденсированных средах, а также найти применение в поиске свойств материалов с конкретными электронными функциональными возможностями.
