Принципиальная схема схемы «атточасы с двумя стрелками» для измерения электронной динамики асимметричной сомолекулы с временным разрешением. Кредит: сверхбыстрая наука

Фотоэлектрический эффект является одним из наиболее фундаментальных взаимодействий света и вещества, который широко используется для исследования сверхбыстрой динамики атомов, молекул и конденсированных сред. Он находится в центре внимания исследователей уже более 100 лет, и большинство его природных аспектов хорошо изучены. Однако основные вопросы о том, сколько времени занимает процесс фотоионизации и как определить конкретные механизмы, ответственные за измеряемую временную задержку, остаются открытыми и дискуссионными.

Противоречие проистекает из того факта, что время не является квантовым оператором. Следовательно, нет хорошо построенных динамических наблюдаемых, которые можно было бы использовать для характеристики такой задержки фотоэмиссии. Концепция временной задержки Вигнера, разработанная семьдесят лет назад Эйзенбудом и Вигнером (а позже Смитом) для процессов рассеяния, была расширена для характеристики времени процесса фотоионизации. Временная задержка Вигнера определяется как производная по энергии от фазового сдвига излучаемого фотоэлектронного волнового пакета. Это означает, что временная задержка фотоионизации может быть построена с помощью фазового сдвига.

Исследовательская группа под руководством профессора Юньцюань Лю представила схему «атточасов с двумя указателями», в которой двухцветные поля использовались для исследования фазы и амплитуды излучаемых волновых пакетов при многофотонной ионизации атомов (2018 г.). Недавно эта исследовательская группа перенесла эту схему с атомов на молекулы. Результаты исследования опубликованы в Ultrafast Science.

Экспериментально они измерили зависящие от ориентации угловые полосы фотоэлектронов асимметричных молекул CO в бициклических полях. Затем они разработали полуклассическую модель Монте-Карло неадиабатической молекулярной квантовой траектории (MO-QTMC), чтобы распутать зависимое от ориентации поведение молекулярного кулоновского взаимодействия и структуру молекулярных орбиталей в угловых распределениях фотоэлектронов. Они выделили фазу субкулоновского барьера излучаемых электронных волновых пакетов и восстановили асимметричную вигнеровскую временную задержку фотоэмиссии.

Схема «атточасов с двумя стрелками» со скульптурными круглыми полями показывает многообещающее потенциальное применение для изучения процесса фотоионизации с временным разрешением и измерения зависящей от ориентации вигнеровской временной задержки многоатомных молекул.