Искажение решетки перовскитных квантовых точек вызывает когерентные квантовые биения
Исследовательская группа под руководством профессора Ву Кайфэна из Даляньского института химической физики (DICP) Китайской академии наук (CAS) в сотрудничестве с доктором Питером С. Серселем из Центра гибридных органических неорганических полупроводников для энергетики недавно сообщили об использовании искажения решетки в квантовых точках (КТ) перовскита галогенида свинца для управления их тонкой экситонной структурой. Исследование было опубликовано в Nature Materials 8 сентября.
Искажение решетки в квантовых точках перовскита галогенида свинца приводит к щели в тонкой структуре и когерентному квантовому биению экситона.
Хорошо известно, что форма или кристаллическая анизотропия в КТ, которые представляют собой крошечные полупроводниковые наночастицы, приводит к энергетическому расщеплению их оптически ярких экситонов (связанных электронно-дырочных пар), известному как расщепление тонкой структуры (FSS). Эти экситоны образуют важную площадку для квантовой информатики. Например, FSS экситонов можно использовать для когерентного управления квантовыми состояниями для квантовых вычислений или для поляризационно-запутанных пар фотонов в квантовой оптике, хотя для последнего важно подавить величину расщепления.
Традиционно для изучения FSS обычно требуется одна или несколько КТ при температуре жидкого гелия из-за его чувствительности к размеру и форме КТ. Измерение FSS на уровне ансамбля, не говоря уже о его контроле, кажется невозможным, если все точки не будут сделаны почти идентичными.
В этом исследовании, используя фемтосекундное поляризованное нестационарное поглощение на уровне ансамбля, исследователи наблюдали четкую ЧСС яркого экситона в обработанных раствором перовскитных КТ CsPbI 3 , что проявляется в виде экситонных квантовых биений (периодических колебаний кинетических следов).
«Еще более удивительно то, что частоту биений, определяемую энергией FSS, для данного образца можно постоянно контролировать, изменяя температуру. Это беспрецедентный результат, а это означает, что теперь ученые могут легко контролировать FSS с помощью температуры», — сказал проф. Ву.
Исследователи также обнаружили, что температурно-зависимая FSS связана с интересной, высокодинамичной решеткой перовскитов галогенида свинца. Понижение температуры привело к более искаженному октаэдрическому каркасу иодида свинца.
Расчеты показали, что, поскольку эти КТ орторомбической фазы на самом деле все еще были ограничены псевдокубическим семейством кристаллических плоскостей, искажение решетки приводит к предотвращению пересечения щели тонкой структуры между ярким экситоном. Этот разрыв был ответственен за наблюдаемую FSS, и его можно было обнаружить, несмотря на неоднородность размера и формы КТ в образце ансамбля.
«Искажение решетки в перовскитах CsPbI 3 хорошо известно в фотогальваническом сообществе, поскольку оно связано с проблемой фазовой стабильности перовскитных солнечных элементов, но никто ранее не связывал его экспериментально с тонкой структурой экситона», — сказал профессор Ву. «Наше исследование демонстрирует, что это свойство материала действительно может быть использовано для управления расщеплением ярких экситонов в квантовых точках для квантовых информационных технологий».
