Доказательство резонансного комбинационного рассеяния на поверхностных фононах Cu(110)
Исследователи из Университета Иоганна Кеплера в Линце в течение нескольких лет изучали физические свойства Cu(110) — поверхности, полученной при разрезании монокристалла меди в определенном направлении. Их последнее исследование, опубликованное в журнале Physical Review Letters, дает первое свидетельство так называемого резонансного рамановского рассеяния от поверхности металла. Это явление влечет за собой неупругое рассеяние фононов на веществе.
Спектры комбинационного рассеяния для Cu(110) с использованием дискретных лазерных линий для возбуждения (светлые кружки). Длина волны и энергия падающего лазерного излучения указаны слева. Спектральные особенности были подогнаны под кривые Фойгта, показанные красным цветом. Кредит: Денк и др.
«Мы уже провели много исследований Cu(110) и особенно заинтересованы в поверхностном переходе состояния при 2,1 эВ. Поскольку электроны поверхностного состояния ограничены несколькими первыми слоями кристалла, поверхность Cu(110) Состояние является чувствительной мерой состояния поверхности. Мы используем эту высокую чувствительность для изучения различных физических процессов на поверхности, таких как восстановление поверхности после адсорбции или молекулярного роста», — Мариэлла Денк, одна из исследователей, проводивших исследование, рассказал Phys.org.
«В ходе дискуссий с группой профессора доктора Норберта Эссера в Берлине, которая в основном занимается рамановским рассеянием от полупроводников, но также имеет опыт изучения металлических поверхностей, мы пришли к идее просто попытаться увидеть, является ли рамановское рассеяние от поверхности фононы можно увидеть на Cu(110)».
В серии первоначальных экспериментов Денк и ее коллеги наблюдали комбинационное рассеяние очень высокой интенсивности от фононов на поверхности образца Cu(110). Затем они решили изучить это удивительное наблюдение, чтобы определить лежащие в его основе механизмы.
В своих экспериментах исследователи использовали технику, называемую рамановской спектроскопией. Это неразрушающий метод проведения химического анализа, который работает путем фокусировки света лазера на поверхности образца, покрывая пятно размером примерно 100 мкм. Свет, испускаемый этим пятном, собирается с помощью линзы и поступает в монохроматор (т. е. оптический прибор, измеряющий спектр света).
Электронная зонная структура из расчетов dft: поверхностные состояния помечены буквой b, а объемные полосы, проецируемые на поверхность I, наложены серым цветом. На верхнем графике показано изменение расстояния между двумя верхними атомными плоскостями (Δz) и результирующее изменение расстояния между b и b в точке Y (ΔE) за один период колебаний. Кредит: Денк и др.
«Упругое рассеянное излучение на длине волны, соответствующей лазерной линии (рэлеевское рассеяние), отфильтровывается, а остальная часть света рассеивается на детекторе», — объяснил Денк. « Лазерный свет взаимодействует с вибрациями, фононами или другими возбуждениями в системе, вызывая изменение энергии лазерных фотонов. Разница в энергиях падающего и рассеянного света дает информацию о возбужденных колебательных модах».
Поверхностные фононы Cu(110), а также их дисперсия интенсивно изучались с помощью дополнительных методов и хорошо изучены. Денк и ее коллеги, однако, были первыми, кто показал, что рамановское рассеяние от поверхностных фононов на Cu(110) может наблюдаться и что высокая интенсивность, полученная в экспериментах, обусловлена рассеянием в резонансе с электронным переходом поверхностного состояния Cu(110) при 2,1 эВ. Они сделали это, собирая поляризационные и зависящие от энергии возбуждения рамановские измерения на своем образце с использованием 10 лазерных линий в диапазоне энергий фотонов от 1,8 до 3 эВ.
«Наше исследование предоставляет первое свидетельство рамановского рассеяния поверхностными фононами на поверхности металла», — объяснил Денк. «Эксперименты комбинационного рассеяния вместе с электронной зонной структурой и расчетами динамики решетки рисуют согласованную картину взаимодействия между поверхностными фононами и локализованными на поверхности электронными состояниями».
Выводы, полученные этой группой исследователей, могут значительно улучшить текущее понимание Cu(110) и других металлических поверхностей. В будущем они могут проложить путь для дальнейших теоретических работ, посвященных электрон-фононному взаимодействию, происходящему на металлических поверхностях.
«Сейчас мы планируем провести дальнейшие эксперименты, чтобы проверить, можно ли использовать этот метод для поверхностной колебательной спектроскопии с высоким разрешением, в частности, можно ли использовать оптические переходы на поверхностях и границах раздела для усиления комбинационного рассеяния колебаний адсорбированных частиц», — сказал Денк.
