(Слева) В кристаллах молибдата никеля, состоящих из двух частей никеля, трех частей молибдена и восьми частей кислорода, ионы никеля подчиняются как тетраэдрической, так и октаэдрической кристаллической среде, и ионы заперты в треугольных решетках в каждой среде.
(Справа) Спиновые экситоны электрического поля кристалла из тетраэдрических позиций в кристаллах молибдата никеля образуют дисперсионный, диффузный узор вокруг границы зоны Бриллюэна, вероятно, из-за спиновой запутанности и геометрических нарушений. Левая и правая половины изображения показывают различные модельные расчеты этих шаблонов.
Предоставлено: Бин Гао/Университет Райса.

Возмущение спинов электронов в магните обычно приводит к возникновению возбуждений, называемых «спиновыми волнами», которые распространяются по магниту подобно волнам в пруду, о который ударился камешек. В новом исследовании физики Университета Райса и их сотрудники обнаружили совершенно разные возбуждения, называемые «спиновыми экситонами», которые также могут «пульсировать» через магнит на основе никеля в виде когерентной волны.

В исследовании, опубликованном в Nature Communications, физики сообщили об обнаружении необычных свойств у молибдата никеля, слоистого магнитного кристалла. Субатомные частицы, называемые электронами, напоминают крохотные магниты и ориентируются, как стрелки компаса, по отношению к магнитным полям. В экспериментах, в которых нейтроны рассеивались магнитными ионами никеля внутри кристаллов, было обнаружено, что два крайних электрона от каждого иона никеля ведут себя по-разному. Вместо того, чтобы выровнять свои спины, как стрелки компаса, они компенсировали друг друга в явлении, которое физики называют спиновым синглетом.

«Такое вещество вообще не должно быть магнитом», — сказал Пэнчен Дай из Райс, автор исследования. «И если нейтрон рассеивается на данном ионе никеля, возбуждения должны оставаться локальными и не распространяться по образцу».

Поэтому Дай и его сотрудники были удивлены, когда приборы в экспериментах по рассеянию нейтронов обнаружили не одно, а два семейства распространяющихся волн, каждое из которых имело совершенно разные энергии.

Чтобы понять происхождение волн, необходимо было углубиться в атомарные детали магнитных кристаллов. Например, электромагнитные силы атомов в кристаллах могут конкурировать с магнитным полем и воздействовать на электроны внутри соседних атомов. Это называется эффектом кристаллического поля, и он может заставить спины электронов ориентироваться в направлениях, отличных от ориентации магнитного поля. Исследование эффектов кристаллического поля в кристаллах молибдата никеля потребовало дополнительных экспериментов и теоретической интерпретации данных экспериментов.

«Сотрудничество между экспериментальными группами и теорией имеет первостепенное значение для создания полной картины и понимания необычных спиновых возбуждений, наблюдаемых в этом соединении», — сказала соавтор Райс Эмилия Моросан.

Группа Моросана исследовала тепловую реакцию кристаллов на изменения температуры, используя измерения удельной теплоемкости. На основании этих экспериментов исследователи пришли к выводу, что в слоистом молибдате никеля возникают два типа окружения кристаллического поля, и эти два вида воздействия на ионы никеля совершенно по-разному.

«В одном эффект поля довольно слабый и соответствует тепловой энергии около 10 Кельвинов», — сказал соавтор исследования Андрей Невидомский, физик-теоретик из Rice, который помог интерпретировать экспериментальные данные. «Возможно, неудивительно видеть, что при температуре в несколько градусов Кельвина нейтроны могут возбуждать магнитные спиновые волны от атомов никеля, которые подвержены этому первому типу эффекта кристаллического поля подвержены второму типу. Эти атомы имеют тетраэдрическое расположение атомов кислорода вокруг себя, а эффект электрического поля почти в 20 раз сильнее, а это означает, что возбуждение создать гораздо труднее».

Невидомский сказал, что это можно понимать так, как если бы спины соответствующих ионов никеля имели разную «массу».

«Это аналогия тяжелых баскетбольных мячей, смешанных с теннисными мячами», — сказал он. «Чтобы возбудить вращение второго типа, более тяжелых баскетбольных мячей, нужно нанести более сильный «удар», направляя на материал более энергичные нейтроны».

Результирующий эффект на спин никеля называется спиновым экситоном, и обычно можно ожидать, что эффект «удара», производящего экситон, будет ограничен одним атомом. Но измерения, полученные в результате экспериментов, показали, что «баскетбольные мячи» двигались синхронно, создавая неожиданную волну. Еще более удивительно, что волны, по-видимому, сохранялись при относительно высоких температурах, когда кристаллы больше не вели себя как магниты.

Объяснение, предложенное Невидомским и его соавтором-теоретиком Леоном Баленцем из Калифорнийского университета в Санта-Барбаре, заключалось в том, что более тяжелые спиновые экситоны — баскетбольные мячи по аналогии — подпрыгивают в ответ на колебания окружающих более легких магнитных экситонов — аналогичных теннисных мячей — и если взаимодействия между двумя типами шаров достаточно сильны, более тяжелые спиновые экситоны участвуют в когерентном движении, подобном волне.

«Что особенно интересно, — сказал Дай, — так это то, что каждый из двух видов атомов никеля образует треугольную решетку, и поэтому магнитные взаимодействия внутри этой решетки нарушаются».

В магнетизме на треугольных решетках фрустрация относится к трудности выравнивания всех магнитных моментов антипараллельно (вверх-вниз) по отношению к их трем непосредственным ближайшим соседям.

Понимание роли магнитных фрустраций в треугольных решетках — одна из давних задач, над решением которой Дай и Невидомский работали в течение ряда лет.

«Очень интересно найти головоломку вопреки ожиданиям, а потом испытать чувство удовлетворения от того, что понял ее происхождение», — сказал Невидомский.

Дай, Моросан и Невидомский являются членами Rice Quantum Initiative. Дай — профессор физики и астрономии Сэма и Хелен Уорден. Моросан — профессор физики, астрономии и химии. Невидомский — доцент кафедры физики и астрономии. Эксперименты по рассеянию нейтронов проводились Бинь Гао и Тонг Ченом в группе Дая в сотрудничестве с учеными-инструменталистами из Национальной лаборатории Ок-Ридж и источника нейтронов и мюонов ISIS в лаборатории Резерфорда Эпплтона. Чиен-Лунг Хуан, научный сотрудник группы Моросана, выполнил измерения и анализ удельной теплоемкости.