Новый метод рентгеновской визуализации для изучения переходных фаз квантовых материалов
В новом исследовании, опубликованном в журнале Nature Physics, впервые разработали новый метод визуализации, который позволяет фиксировать индуцированный светом фазовый переход в оксиде ванадия с высоким пространственным и временным разрешением.
Зависимое от времени рентгеновское голографическое изображение VO 2 .
а , составное FTH-изображение VO 2 в искусственных цветах из изображений, записанных на мягком рентгеновском резонансе VO 2 (внизу) при 517 эВ (красный), 529,5 эВ (синий) и 531,25 эВ (зеленый). Металлическая фаза R выглядит зеленой, а изолирующая фаза M1 — фиолетовой.
b , рост доменов в зависимости от температуры, выделенный за счет вычитания синего и зеленого каналов, Δ s , что удаляет морфологию образца. Используемая область интереса обозначена белой пунктирной областью в файле .
c , Динамика передачи двух линейных выходов, охватывающих области R, окруженные фазой M1. Их положение указано ва и с цветовой маркировкой. Доменная структура, первоначально ~50 нм, быстро теряется. Фон затенен в соответствии с состоянием материала в качестве ориентира для глаз.
Авторы и права: Физика природы (2022 г.). DOI: 10.1038/s41567-022-01848-w
Использование света для создания переходных фаз в квантовых материалах быстро становится новым способом создания в них новых свойств, таких как создание сверхпроводимости или наноразмерных топологических дефектов. Однако визуализировать рост новой фазы в твердом теле непросто, отчасти из-за широкого диапазона пространственных и временных масштабов, участвующих в этом процессе.
Хотя в последние два десятилетия ученые объясняли индуцированные светом фазовые переходы, привлекая наноразмерную динамику, реальные космические изображения еще не были получены, а значит, их никто не видел.
В новом исследовании, опубликованном в журнале Nature Physics, исследователи ICFO Аллан С. Джонсон и Даниэль Перес-Салинас под руководством бывшего профессора ICFO Саймона Уолла в сотрудничестве с коллегами из Орхусского университета, Университета Соганга, Университета Вандербильта, Института Макса Борна, Компания Diamond Light Source, ALBA Synchrotron, Утрехтский университет и ускорительная лаборатория Pohang впервые разработали новый метод визуализации, который позволяет фиксировать индуцированный светом фазовый переход в оксиде ванадия (VO 2 ) с высоким пространственным и временным разрешением.
Новая методика, реализованная исследователями, основана на когерентном рентгеновском гиперспектральном изображении лазером на свободных электронах, что позволило им визуализировать и лучше понять на наноуровне фазовый переход изолятор-металл в этом хорошо известном веществе. квантовый материал.
Кристалл VO 2 широко использовался в исследованиях фазовых переходов, индуцированных светом. Это был первый материал, в котором переход твердого тела в твердое отслеживался с помощью рентгеновской дифракции с временным разрешением, а его электронная природа была изучена с использованием впервые методов сверхбыстрого поглощения рентгеновских лучей. При комнатной температуре VO 2 находится в изолирующей фазе. Однако, если на материал воздействовать светом, можно разрушить димеры пар ионов ванадия и вызвать переход из изолирующей фазы в металлическую.
Наноразмерная рентгеновская спектроскопия переходных фаз Сверхбыстрое видео фотоиндуцированного фазового перехода в VO 2 на наноуровне, в котором изолирующие домены размером в несколько сотен нанометров переключаются в металлическую фазу при их возбуждении сильным лазерным импульсом при t=0. Предоставлено: ICFO / Аллан Джонсон.
В своем эксперименте авторы исследования подготовили тонкие образцы VO 2 с золотой маской для определения поля зрения. Затем образцы были доставлены на установку рентгеновского лазера на свободных электронах в ускорительной лаборатории Пхохана, где оптический лазерный импульс индуцировал переходную фазу, прежде чем они были исследованы сверхбыстрым рентгеновским лазерным импульсом.
Камера зафиксировала рассеянные рентгеновские лучи, а картины когерентного рассеяния были преобразованы в изображения с использованием двух разных подходов: голографии с преобразованием Фурье (FTH) и когерентной дифракционной визуализации (CDI). Изображения были получены с разной временной задержкой и длинами волн рентгеновского излучения, чтобы создать фильм о процессе с временным разрешением 150 фемтосекунд и пространственным разрешением 50 нм, а также с полной гиперспектральной информацией.
Удивительная роль давления
Новая методология позволила исследователям лучше понять динамику фазового перехода в VO 2 . Они обнаружили, что давление играет гораздо большую роль в индуцированных светом фазовых переходах, чем ожидалось или предполагалось ранее.
«Мы увидели, что переходные фазы вовсе не так экзотичны, как считали люди! Вместо действительно неравновесной фазы мы увидели, что были введены в заблуждение тем фактом, что сверхбыстрый переход по своей сути приводит к гигантским внутренним давлениям в Образец в миллионы раз выше атмосферного. Это давление изменяет свойства материала и требует времени, чтобы расслабиться, создавая впечатление, что была переходная фаза», — говорит Аллан Джонсон, научный сотрудник ICFO.
«Используя наш метод визуализации, мы увидели, что, по крайней мере в этом случае, не было никакой связи между наблюдаемой нами пикосекундной динамикой и какими-либо наноразмерными изменениями или экзотическими фазами. Таким образом, похоже, что некоторые из этих выводов придется пересмотреть."
Для выявления роли давления в этом процессе крайне важно было использовать гиперспектральное изображение. «Объединив визуализацию и спектроскопию в одно великолепное изображение, мы можем получить гораздо больше информации, которая позволяет нам действительно увидеть детализированные особенности и точно расшифровать, откуда они взялись», — продолжает Джонсон.
«Это было важно, чтобы посмотреть на каждую часть нашего кристалла и определить, была ли она нормальной или экзотической неравновесной фазой, и с этой информацией мы смогли определить, что во время фазовых переходов все области нашего кристалла были то же самое, кроме давления».
Сложные исследования
Одной из основных проблем, с которыми столкнулись исследователи во время эксперимента, было обеспечение того, чтобы образец кристалла VO 2 возвращался в исходную начальную фазу каждый раз и после облучения лазером. Чтобы гарантировать, что это произойдет, они провели предварительные эксперименты на синхротронах, взяв несколько образцов кристаллов и несколько раз облучая их лазером, чтобы проверить их способность возвращаться в исходное состояние.
Вторая проблема заключалась в том, чтобы иметь доступ к рентгеновскому лазеру на свободных электронах, крупным исследовательским центрам, где временные окна для проведения экспериментов очень конкурентоспособны и востребованы, потому что в мире их всего несколько. «Нам пришлось провести две недели на карантине в Южной Корее из-за ограничений, связанных с COVID-19, прежде чем мы получили всего пять дней, чтобы заставить эксперимент работать, так что это было напряженное время», — вспоминает Джонсон.
Хотя исследователи описывают настоящую работу как фундаментальное исследование, потенциальное применение этой техники может быть разнообразным, поскольку они могут «смотреть на поляроны, движущиеся внутри каталитических материалов, пытаться визуализировать сверхпроводимость или даже помочь нам понять новые нанотехнологии, наблюдая и визуализируя внутри наноразмерные устройства», — заключает Джонсон.
