Возбуждая монослои дихалькогенидов переходных металлов — атомарно тонкие полупроводники — ультракороткими импульсами накачки, атомы могут когерентно вибрировать и модулировать оптические отклики. Пробные импульсы могут обнаруживать сверхбыструю модуляцию, которая показывает специфические высокочастотные обертоны акустических фононов K-точки. Предоставлено: Йокогамский национальный университет.

Соединение принадлежит к семейству аналогично двумерных полупроводников, называемых монослоями дихалькогенидов переходных металлов (TMD), все из которых имеют электронные зонные структуры, содержащие так называемые долины. Решетки TMD организованы в виде шестиугольников с соответствующим волновым вектором, известным как k-пространство, вдоль стороны. Боковая центральная точка k-пространства известна как «точка M», а шесть углов — как «точки K (-K)».

Впадины — это провалы и подъемы электронной полосы в углах шестиугольников, где частицы, несущие энергию или информацию, могут двигаться, побуждая материал действовать. Однако междолинная активность, особенно связанная с рассеянием электронов, оставалась неуловимой. В этом процессе фононы или единицы энергии, проявляющиеся в виде вибраций, заставляют электроны рассеиваться и переходить состояния в междолинном пространстве со сверхбыстрой скоростью.

Эта поляризация долины, если ее можно контролировать, чтобы вызывать или уменьшать определенные свойства, делает TMD наиболее многообещающим кандидатом для передовых технологий, по словам соавтора Сунгмина Бэ, научного сотрудника с докторской степенью в Лаборатории материалов и структур Токийского технологического института. Сочетание долины и потенциала электроники дает название этой нишевой области: Valleytronics.

«Чтобы установить фундаментальное понимание сверхбыстрой динамики, связанной с фононно-опосредованными процессами междолинного рассеяния, мы выполнили спектроскопию накачки-зонда с использованием суб10-фемтосекундных — 10-квадриллионных долей секунды — ультракоротких импульсных лазеров и обнаружили интересные обертонные сигналы акустических фононов в оптическая модуляция, — сказал Бэ. «Сигналы уже были хорошо известны в сообществе TMD, но происхождение было неясным, поэтому наш первоначальный вопрос, на который мы стремились ответить, был: «Почему мы наблюдаем такие обертоновые сигналы?»

Спектроскопия накачки-зонда включает облучение образца ДПМ ультракоротким лазерным импульсом в двух частях. Насос представляет собой сильный луч, который возбуждает ДВНЧ, заставляя систему колебаться, как бросая камень в пруд, создавая концентрические волны. Зонд представляет собой более слабый луч, который отслеживает временную эволюцию индуцированных колебаний — волн колебаний решетки, также известных как фононы — посредством изменений определенных оптических констант системы, таких как степень поглощения и отражения.

Профессор Икуфуми Катаяма из Йокогамского национального университета (справа) и доктор Сунгмин Бэ из Токийского технологического института (слева) возглавляли исследовательскую группу, которая с помощью когерентного фононного спектрометра обнаружила источник загадочных сигналов в двумерных полупроводниковых материалах. Предоставлено: Йокогамский национальный университет.

Исследователи увидели несколько сигналов, визуализированных как оптические модуляции, как в четных, так и в нечетных порядках фононных колебаний от монослойного TMD. Они проанализировали симметрию фононов и использовали расчеты из первых принципов — или оценки с помощью суперкомпьютера, которые описывают квантово-механическое состояние и динамику каждого ядра и электрона в системе, из которых можно извлечь детали конкретных компонентов, — чтобы выявить, что только продольный акустический фонон в точке K может давать наблюдаемый сигнал нечетного порядка, поскольку он асимметрично модулирует лазерный свет по сравнению с симметричным отражением фонона M-точки, которое дает только четные обертоны.

«Продольные акустические фононы с K-точкой ответственны за сверхбыстрое междолинное рассеяние в однослойном диселениде молибдена», — сказал соавтор исследования Джун Такеда, профессор Высшей школы технических наук Йокогамского национального университета. «Обычно фононы K-точки не могли модулировать оптические свойства из-за большого несоответствия между волновым вектором — направлением и величиной — падающего света и фононов».

Однако Такеда сказал, что в TMD высокая симметрия двумерной кристаллической решетки позволяет акустическим фононам K-точки модулировать оптический отклик и генерировать сигналы на нескольких частотах.

«Эта работа доказывает важность комбинированного подхода сверхбыстрой спектроскопии с анализом симметрии и расчетами из первых принципов для раскрытия лежащей в основе физики процесса междолинного рассеяния в валлотронных материалах», — сказал соавтор Икуфуми Катаяма, профессор Высшей школы Иокогамского национального университета. Инженерная наука.

«Далее мы хотели бы распространить эти подходы на другие экзотические двумерные материальные системы для будущих электронных и валлотронных приложений, а также найти способы управления оптическими и физическими свойствами в сверхбыстрых временных масштабах».